Os Capitães da Areia nos conta sobre um grupo de meninos de rua. O livro é dividido em três partes. Antes delas, no entanto, via uma sequência de pseudo-reportagens, explica-se que os “Capitães da Areia” é um grupo de menores abandonados e marginalizados, que aterrorizam Salvador. Os únicos que se relacionam com eles são Padre José Pedro e uma mãe-de-santo. O Reformatório é um antro de crueldades e a polícia caçam-nos como os adultos.
A primeira parte em si, conta algumas histórias quase independentes sobre alguns dos principais Capitães da Areia (o grupo chegava a quase cem, morando num trapiche abandonado, mas tinha líderes). Pedro Bala, o líder, de longos cabelos loiros e uma cicatriz no rosto. Uma espécie de pai para os garotos, mesmo sendo tão jovem quanto os outros, e depois descobre ser filho de um líder sindical morto durante uma greve. Volta Seca, afilhado de Lampião, que tem ódio das autoridades e o desejo de se tornar cangaceiro; Professor, que lê e desenha vorazmente, sendo muito talentoso; Gato, que com seu jeito malandro acaba conquistando uma prostituta, Dalva; Sem-Pernas, o garoto coxo que serve de espião se fingindo de órfão desamparado (e numa das casas que vai é bem acolhido, mas trai a família ainda assim, mesmo sem querer fazê-lo de verdade). João Grande, o "negro bom" como diz Pedro Bala, segundo em comando; Querido-de-Deus um capoeirista que é só amigo do grupo; e Pirulito, que tem grande fervor religioso. O ápice da primeira parte vem em duas partes: quando os meninos se envolvem com um carrossel mambembe que chegou na cidade, e exercem sua meninice; e quando a varíola ataca a cidade e acaba matando um deles, mesmo com Padre José Pedro tentando ajudá-los e se encrencando por isso.
A segunda parte, "Noite da Grande Paz, da Grande Paz dos teus olhos", surge uma história de amor quando a menina Dora torna-se a primeira "Capitã da Areia", e mesmo que inicialmente os garotos tentem tomá-la a força, ela se torna como mãe e irmã para todos. (O homossexualismo é comum no grupo, mesmo que em dado momento Pedro Bala tente impedi-lo de continuar). Mas Professor e Pedro bala se apaixonam por ela, e Dora se apaixona por Pedro Bala. Quando Pedro e ela são capturados (ela em pouco tempo passa a roubar como um dos meninos), eles são muito castigados, respectivamente no Reformatório e no Orfanato. Quando escapam, muito enfraquecidos, se amam pela primeira vez na praia e ela morre, marcando o começo do fim para os principais membros do grupo.
"Canção da Bahia, Canção da Liberdade", a terceira parte, vai nos mostrando a desintegração dos líderes. Sem-Pernas se mata antes de ser capturado pela polícia que odeia.
Professor parte para o RJ para se tornar um pintor de sucesso, entristecido com a morte de Dora. Gato se torna um malandro de verdade, abandonando eventualmente sua amante Dalva, e passando por Ilhéus; Pirulito se torna frade; Padre José Pedro finalmente consegue uma paróquia no interior, e vai para lá ajudar os desgarrados do rebanho do Sertão; Volta Seca se torna um cangaceiro do grupo de Lampião e mata mais de 60 soldados antes de ser capturado e condenado; João Grande torna-se marinheiro; Querido-de-Deus continua sua vida de capoeirista e malandro; Pedro Bala, cada vez mais fascinado com as histórias de seu pai sindicalista, vai se envolvendo com os doqueiros e finalmente os Capitães da Areia ajudam numa greve. Pedro Bala abandona a liderança do grupo, mas antes os transforma numa espécie de grupo de choque. Assim Pedro Bala deixa de ser o líder dos Capitães de Areia e se torna um líder revolucionário comunista.
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